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直接法合成过氧化氢的高选择性催化剂

 2018/11/9 8:48:09 《最新论文》 作者:科学网 我有话说(0人评论) 字体大小:+

相比于传统的含氯和强酸氧化剂,过氧化氢(H2O2,俗称双氧水)是一种对环境友好的绿色氧化剂,其在现代化学、医药、印染等工业领域有着越来越广泛的应用和巨大的需求量。目前工业制H2O2主要通过2-乙基蒽醌法来实现,然而,其连续多步的氧化还原工序存在着高成本,高耗能以及“三废”排放的问题。

最为理想的H2O2合成方法则是,在负载型钯基催化剂的作用下,通过氢气(H2)和氧气(O2)直接合成H2O2,其不仅原子利用率高、耗能低,而且副产物只生成水(H2O)。目前,该方法存在的主要问题就是,传统的钯基催化剂对于生成目标产物H2O2的选择性较低。有鉴于此,来自于苏州大学的黄小青教授研究团队,最近开发出了一种新型的以钯为核-氧化镍为壳的钯基催化剂,该催化剂在直接合成H2O2的催化反应中展现了很高的选择性以及活性。相关研究论文“Surface Engineering in the Interface of Core/Shell Nanoparticles Promotes Hydrogen Peroxide Generation”发表在了《国家科学评论》(National Science Review)。

作者以具有钯核-镍壳结构的纳米颗粒作为初始材料,通过简单的氧化处理,巧妙地实现了镍壳到多孔氧化镍壳的转变,同时还能实现对核壳界面氧化程度的精细控制。实验结果及理论计算都表明,形成的多孔氧化镍壳层不仅提供了H2和O2接触钯催化活性位点的反应通道,而且其对钯核表面的修饰作用能明显减弱钯与中间体(O-O)*的强烈键合,这对于抑制H2O的生成有着极为重要的作用。通过对催化反应条件的优化,该催化剂最终能实现91%的高选择性(如图所示)。同时,该催化剂循环催化六次后,活性和稳定性依然保持在较高水平,表明该催化剂同时具有良好的稳定性。(来源:科学网)